活性炭對(duì)水中氯代有機(jī)化合物的吸附

　　氯化有機(jī)化合物具有毒性，嚴(yán)重危害生態(tài)環(huán)境。目前，含氯有機(jī)化合物主要用于工業(yè)脫脂和干洗，但由于儲(chǔ)罐處理程序不當(dāng)，它們被釋放到環(huán)境中，使含氯有機(jī)化合物污染土壤和地下水成為普遍問(wèn)題。這些含氯有機(jī)化合物的后續(xù)處置通常發(fā)生在危險(xiǎn)廢物處置場(chǎng)，尤其是在城市工業(yè)區(qū)。在從環(huán)境中去除有機(jī)化合物的各種處理技術(shù)中，吸附是一種簡(jiǎn)單有效的方法。吸附操作過(guò)程更簡(jiǎn)單，成本更低，污染更少。在這項(xiàng)研究中，研究了三氯乙烯和全氯乙烯在兩種不同吸附劑(硅膠和活性炭)上的吸附情況。

　　本研究根據(jù)吸附理論對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，并使用Langmuir和Freundlich模型進(jìn)行分析，以解釋氯化有機(jī)化合物在硅膠和活性炭?jī)煞N吸附劑表面的吸附行為。根據(jù)推導(dǎo)結(jié)果，我們可以了解兩種吸附劑的吸附模式類型。此外，本研究涉及使用模型來(lái)預(yù)測(cè)吸附劑的去除效率和吸附劑的使用量，并將誤差與實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行比較。此外，根據(jù)吸附實(shí)驗(yàn)的結(jié)果，結(jié)合實(shí)際污染地下水場(chǎng)地的現(xiàn)場(chǎng)修復(fù)評(píng)價(jià)，分析了所需吸附劑的質(zhì)量和經(jīng)濟(jì)成本。最后，根據(jù)吸附結(jié)果估算修復(fù)過(guò)程中吸附劑的用量，進(jìn)而提出修復(fù)過(guò)程中使用不同吸附劑的最佳方式及其成本估算。本研究希望根據(jù)實(shí)驗(yàn)室的吸附結(jié)果快速估算污染修復(fù)成本。

　　氯代有機(jī)化合物

　　氯化有機(jī)化合物即氯化脂肪烴，常見(jiàn)的種類有四氯乙烯、三氯乙烯、氯乙烯等。這些化合物都是氯化乙烯，具有高揮發(fā)性、低可燃性、低沸點(diǎn)和低爆炸性等特點(diǎn)。其中，三氯乙烯和全氯乙烯是高度氧化的(圖1)。還原降解反應(yīng)容易獲得電子，氧化反應(yīng)不易放出電子。因此，三氯乙烯和全氯乙烯在有氧環(huán)境中具有較高的化學(xué)穩(wěn)定性。此外，三氯乙烯和四氯乙烯是地下水污染中最常見(jiàn)的氯化有機(jī)化合物，其氯化副產(chǎn)物包括1,1-二氯乙烯、順式-1,2-二氯乙烯、反式-1,2-二氯乙烯和氯乙烯，對(duì)環(huán)境構(gòu)成潛在威脅。

　　圖1：(a)三氯乙烯和(b)全氯乙烯的結(jié)構(gòu)。

　　活性炭吸附實(shí)驗(yàn)

　　考慮到地下水的平均流速很慢，每天只有1-2m，因此本研究中的所有吸附實(shí)驗(yàn)均不包括活性炭吸附劑添加后的外部因素(如搖動(dòng)、攪拌等)。相反，吸附劑在沉淀過(guò)程中無(wú)需攪拌即可與水樣發(fā)生反應(yīng)，以達(dá)到與地下水環(huán)境相似的實(shí)驗(yàn)條件。將1微升三氯乙烯儲(chǔ)備溶液(純度≥99.5%)和全氯乙烯儲(chǔ)備溶液標(biāo)準(zhǔn)品(純度≥99.5%)添加到1mL甲醇溶劑稀釋制成濃度為1424mg/L−1的三氯乙烯標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液和濃度為1625mg/L−1的全氯乙烯標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液。在高濃度吸附實(shí)驗(yàn)中，將400、450、500、550、600、650和700μL的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液分別加入100mL超純水中。搖勻后，加入10g硅膠，靜置5、10、20、30、60、120分鐘，測(cè)定吸附后水中的含量。此外，在低濃度吸附實(shí)驗(yàn)中，將40、45、50、55、60、65和70μL的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液分別加入100mL超純水中。搖勻后，加入10mg活性炭，靜置5、15、30、60、120、180、300秒，測(cè)定吸附后水中氯代有機(jī)化合物含量。在進(jìn)行吸附實(shí)驗(yàn)時(shí)，室溫控制在20℃以下，避免氯代有機(jī)化合物因蒸發(fā)而損失。為了避免玻璃器皿/小瓶/瓶蓋引起的吸附現(xiàn)象，每個(gè)吸附實(shí)驗(yàn)都會(huì)有一個(gè)對(duì)照組。即在已知濃度的溶液中，不加吸附劑，最后上電腦計(jì)算回收率，將回收率控制在90%以上。

　　Langmuir和Freundlich等溫線吸附模式

　　吸附等溫線通常用作吸附分子與吸附劑表面相互作用的計(jì)算工具。本研究采用Langmuir和Freundlich等溫吸附模型對(duì)吸附實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行回歸和預(yù)測(cè)。從數(shù)據(jù)的線性回歸中，可以導(dǎo)出兩種模式的所有參數(shù)。這些方程可用于解釋不同種類的吸附劑(硅膠和活性炭)去除吸附物的能力。將硅膠(圖2)和活性炭(圖3)對(duì)氯代有機(jī)化合物的吸附數(shù)據(jù)代入Langmuir和Freundlich等溫吸附方程，線性回歸為使用1/qe與1/Ce執(zhí)行。根據(jù)圖2和圖3中的回歸方程，計(jì)算等溫線的參數(shù)。結(jié)果表明，Langmuir和Freundlich等溫線線性回歸的r2值吻合較好，均大于0.95。

　　圖2：(a)活性炭和(b)硅膠吸附氯代有機(jī)化合物的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，符合Langmuir等溫線的線性形式。

　　圖3：(a)活性炭和(b)硅膠吸附到氯代有機(jī)化合物上的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，符合Freundlich等溫線的線性形式。

　　研究進(jìn)行原位修復(fù)

　　預(yù)測(cè)了去除局部有機(jī)污染物所需的吸附劑(硅膠和活性炭)的質(zhì)量和所需的去除成本。受有機(jī)物污染的地下水深度為15–30m。將污染案例中的初始污染濃度和水體積代入Langmuir和Freundlich模型以計(jì)算用作吸附劑所需的硅膠和活性炭的質(zhì)量和用量。用活性炭作為滲透吸附屏障的吸附劑，應(yīng)用于地下水的修復(fù)，取得了良好的去除效果。因此，在本研究中，通過(guò)硅膠將氯代有機(jī)化合物濃度降低至低濃度，然后加入活性炭。

　　活性炭對(duì)水中氯代有機(jī)化合物的吸附的究結(jié)果表明，硅膠和活性炭對(duì)含氯有機(jī)物的吸附能在短時(shí)間內(nèi)達(dá)到吸附平衡。隨著污染物濃度的增加，吸附劑的平衡吸附容量也增加，硅膠和活性炭對(duì)全氯乙烯的去除效率優(yōu)于三氯乙烯。根據(jù)等溫線吸附常數(shù)，兩種吸附劑對(duì)TCE和PCE的吸附實(shí)驗(yàn)中Langmuir常數(shù)的R L值在0-1之間。Freundlich常數(shù)的n值均大于1，結(jié)果表明兩種吸附劑均有利于三氯乙烯和全氯乙烯的吸附。此外，活性炭吸附的三氯乙烯和四氯乙烯的弗氏常數(shù)值高于硅膠。這一結(jié)果可能與活性炭比硅膠具有更高的比表面積，因此其吸附能力更好有關(guān)。

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