活性炭改性后處理磺胺廢水，我們通過氯化鐵改性活性炭。并進(jìn)行批量實(shí)驗(yàn)以評估廢水中的磺胺二甲嘧啶吸附到活性炭和改性活性炭上的平衡，分別分析動力學(xué)和熱力學(xué)特征。結(jié)果顯示活性炭經(jīng)過氯化鐵處理后改變了表面積，孔隙體積和表面zeta電位，還增加了表面含氧官能團(tuán)的數(shù)量。經(jīng)過測試后發(fā)現(xiàn)磺胺二甲嘧啶在改性活性炭上的吸附得到顯著改善。

　　磺胺二甲嘧啶是新興的污染物，主要用于治療各種細(xì)菌感染引起的疾病。大多數(shù)磺胺二甲嘧啶是通過動物糞便和尿液以磺胺類物質(zhì)或代謝物的形式釋放到環(huán)境中，這些磺胺類物質(zhì)或代謝物可能在環(huán)境中長期存在，可以通過農(nóng)場徑流和城市污水處理廠進(jìn)入土壤，地表水，地下水甚至飲用水造成污染。傳統(tǒng)的污水處理技術(shù)只能去除廢水中的一些抗生素。這促使研究人員開發(fā)出簡單，高效的新技術(shù)，能有效的處理磺胺廢水。活性炭由于其大的比表面積和復(fù)雜的孔結(jié)構(gòu)，可以有效地去除顏色，氣味和一些無機(jī)化合物和大多數(shù)有機(jī)污染物。然而，其在實(shí)際應(yīng)用中的使用受到其較低的吸附效率和成本的限制。經(jīng)過金屬離子改性后的活性炭生產(chǎn)簡單，廉價(jià)，可顯著提高活性炭的吸附性能。然而，磺胺類廢水在活性炭上的吸附機(jī)理目前尚不清楚，目前對磺胺類的吸附能力與其理化性質(zhì)之間的相關(guān)的信息了解甚少。在這項(xiàng)研究中，我們采用鐵離子來改性活性炭。批量吸附實(shí)驗(yàn)用于探索吸附機(jī)理。通過吸附動力學(xué)，吸附熱力學(xué)和吸附等溫線研究了磺胺二甲嘧啶對活性炭和改性活性炭的吸附特性，為廢水中的磺胺污染物去除提供了科學(xué)依據(jù)。

　　活性炭改性后的特性

　　活性炭和改性活性炭的化學(xué)結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì)出現(xiàn)很大差別�；钚蕴拷�(jīng)鐵離子改性后，活性炭的表面積，總孔容，微孔體積和中孔體積均有一定程度的增加，可為磺胺二甲嘧啶提供更多的吸附位點(diǎn)。由于改性，活性炭的微孔結(jié)構(gòu)可能被破壞，從而產(chǎn)生更大的比表面積。鐵離子主要在活化過程中沉積在介孔中，擴(kuò)大了孔徑并進(jìn)入微孔。將由金屬鹽釋放的氧化氣體引入微孔中并與微孔碳壁反應(yīng)�；钚蕴亢透男曰钚蕴康腟EM圖像顯示在圖1(a)和(b)中�；钚蕴啃螒B(tài)表明具有規(guī)則孔結(jié)構(gòu)的光滑表面。與活性炭相比，改性活性炭表面看起來粗糙且不規(guī)則。規(guī)則的孔隙結(jié)構(gòu)被破壞，孔隙率增加。這可能是由于在活性炭的內(nèi)部孔中引入了鐵離子，導(dǎo)致碳壁的氧化和孔徑的增加。粗糙表面結(jié)構(gòu)和多孔特性有利于加速磺胺二甲嘧啶在活性炭中的擴(kuò)散。活性炭和改性活性炭的TEM圖像如圖1(c)和(d)所示。這些圖片表明活性炭是無定形的。與活性炭相比，改性活性炭表現(xiàn)出許多孔隙和透明點(diǎn)，進(jìn)一步表明表面積增加�；钚蕴亢透男曰钚蕴康腅DS圖像如圖1(e)和(f)所示。與活性炭相比，改性活性炭的元素O和Fe含量顯著增加，C含量降低，表明鐵離子負(fù)載在活性炭上。此外，進(jìn)一步證明表面含氧官能團(tuán)增加，這有利于磺胺二甲嘧啶的吸附。活性炭和改性活性炭的XRD圖如圖1(g)和(h)所示。并且沒有活性炭和改性活性炭的明顯特征峰，表明它們是無定形的。這與TEM照片的結(jié)果一致。

　　圖1：兩種吸附劑的代表性SEM，TEM和EDS圖像。(a)活性炭的SEM(比例尺為2μm)，(b)活性炭的TEM(比例尺為100nm)，(c)活性炭的EDS，(d)改性活性炭的SEM(比例尺為2μm)，(e)改性活性炭的TEM(比例尺為100nm)，(f)改性活性炭的EDS，(g)活性炭的XRD，(h)改性活性炭的XRD。

　　活性炭吸附磺胺的三個(gè)階段

　　磺胺二甲嘧啶在活性炭和改性活性炭上的吸附和擴(kuò)散過程可分三個(gè)階段描述，如圖2所示。由于在第一階段吸附在活性炭表面上，吸附速率最初很高。然后，發(fā)生快速的顆粒內(nèi)擴(kuò)散過程，其中磺胺二甲嘧啶逐漸吸附在活性炭上，并且吸附速率常數(shù)逐漸降低。在第三階段，邊界層和傳質(zhì)阻力的影響增加，導(dǎo)致顆粒內(nèi)擴(kuò)散減慢。所有三個(gè)階段的擬合方程都沒有通過坐標(biāo)的原點(diǎn)，這表明顆粒內(nèi)擴(kuò)散不是控制吸附速率的唯一步驟。因此，吸附過程也受膜擴(kuò)散和表面吸附的影響。

　　圖2：磺胺二甲嘧啶在活性炭上吸附的顆粒內(nèi)擴(kuò)散結(jié)果。

　　討論吸附機(jī)理改性活性炭的表面顯示出許多孔隙和透明點(diǎn)，并且大量含氧官能團(tuán)被改性，導(dǎo)致磺胺二甲嘧啶吸附機(jī)理發(fā)生變化。根據(jù)本研究的相關(guān)研究結(jié)果，磺胺二甲嘧啶在活性炭表面的吸附機(jī)理總結(jié)如下(圖3)：

　　1.微孔捕獲

　　SEM圖像顯示活性炭的規(guī)則孔結(jié)構(gòu)被破壞，孔隙率增加。此外，TEM圖像顯示改性活性炭表面含有許多透明點(diǎn)，表明孔結(jié)構(gòu)更加發(fā)達(dá)，修飾后可獲得更多的吸附位點(diǎn)。這有利于磺胺二甲嘧啶吸附到黑碳分子層的孔中。此外，經(jīng)鐵離子改性后，活性炭的表面積，總孔容，微孔體積和中孔體積均有一定程度的增加。

　　2.氫鍵相互作用

　　通過FTIR光譜鑒定的含氧官能團(tuán)通過促進(jìn)改性活性炭表面和磺胺二甲嘧啶之間的氫鍵相互作用促進(jìn)磺胺二甲嘧啶吸附。從數(shù)據(jù)圖中發(fā)現(xiàn)，在3400和2850cm-1處的寬吸收峰表明改性活性炭表面上存在-OH。這些分子間氫鍵增強(qiáng)了磺胺二甲嘧啶和活性炭之間的表面相互作用，預(yù)計(jì)這有助于活性炭與異磺胺二甲嘧啶吸附親和力。

　　3.π-π電子供體-受體(EDA)相互作用。

　　圖3：磺胺二甲嘧啶和改性活性炭之間合理相互作用的示意圖。1.微孔捕獲。2.氫鍵相互作用。3.π-πEDA相互作用。4.靜電相互作用。5.配位相互作用。

　　活性炭經(jīng)鐵離子改性后，活性炭的表面積，總孔容，微孔體積和中孔體積均有所增加�；钚蕴勘砻婧�氧官能團(tuán)的數(shù)量也增加，可以大大提高吸附能力。在改性活性炭上去除磺胺廢水中的磺胺二甲嘧啶顯著增加，并且在25℃下磺胺二甲嘧啶在改性活性炭上的最大吸附量為17.261mg/g。然而，吸附平衡時(shí)間幾乎不變�；前范�甲嘧啶在原始和改性活性炭上的吸附動力學(xué)分為快速和慢速吸附階段，磺胺二甲嘧啶吸附在12小時(shí)內(nèi)快速完成。pH值對磺胺二甲嘧啶的吸附具有顯著影響。當(dāng)pH值在3-10之間時(shí)，磺胺二甲嘧啶的吸附量先增加后減少。微孔捕獲，靜電相互作用，氫鍵相互作用，π-πEDA相互作用和配位相互作用是吸附的可能機(jī)制。溫度的降低促進(jìn)了吸附反應(yīng)。pH值對磺胺二甲嘧啶的吸附具有顯著影響。當(dāng)pH值在3-10之間時(shí)，磺胺二甲嘧啶的吸附量先增加后減少。

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